那样忍气吞声，他公然的反抗，而这种反抗的个性如火燃尽了他短暂的一生。
18岁的雪莱进入牛津大学，深受英国自由思想家休謨以及葛德文等人著作的影响，雪莱习惯性的将他关於上帝、政治和社会等问题的想法写成小册子散发给一些素不相识的人，并询问他们看后的意见。
1811年，由於散发《无神论的必然》，入学不足一年的雪莱被牛津大学开除。雪莱的父亲是一位墨守成规的乡绅，他要求雪莱公开声明自己与《无神论的必然》毫无关係，而雪莱拒绝了，他因此被逐出家门。
被切断经济支持的雪莱在两个妹妹的帮助下过了一段独居的生活，这一时期，他认识了赫利埃特委斯特布洛克，他妹妹的同学，一个小旅店店主的女儿。
雪莱与这个十六岁的少女仅见了几次面，她是可爱的，又是可怜的，当雪莱在威尔斯看到她来信称自己在家中受父亲虐待后便毅然赶回伦敦，带著这一身世可怜且恋慕他的少女踏上私奔的道路。他们在爱丁堡结婚，婚后住在约克。
1812年，同情被英国强行合併的爱尔兰的雪莱携妻子前往都柏林為了支持爱尔兰天主教徒的解放事业，在那裡雪莱发表了慷慨激昂的演说，并散发《告爱尔兰人民书》以及《成立博